Raúl obtuvo el título del Apertura 2014 obtenido por el América, donde tuvo participación en 4 encuentros y anotó 4 goles al inicio del torneo antes de ser vendido al Atlético de Madrid. El 27 de septiembre de 2014 Jiménez anotó su primer gol en la liga española entrando de cambio al minuto 74 por Mario Mandžukić y marcando al 84′ en donde su equipo venció 4-0 al Sevilla Fútbol Club. Sin embargo, tuvo un gran comienzo de torneo con el Club América anotando 4 goles en 3 partidos; Raúl marcó un triplete frente al Puebla y, además, asistió a Oribe Peralta; el resultado final fue de 4-0 a favor de América. En la tercera ronda de clasificación, Raúl anotó otro doblete para ayudar a los lobos a una victoria por 4-0 en el partido de ida sobre el equipo armenio FC Pyunik Ereván. El 12 de junio de 2018, el Benfica cedió a Raúl a los Wolverhampton Wanderers, equipo recién ascendido a la Premier League, en un préstamo durante toda la temporada por un costo de 3 millones de €, con una cláusula de rescisión de 38 millones de €. El 11 de agosto, Raúl marcó en su debut competitivo para los wolves al marcar el gol de empate que le valió al equipo local un empate 2-2 al visitar al Everton en el primer fin de semana de la temporada de la Premier League.

El 25 de noviembre de 2015 Jiménez debutó como goleador en la UEFA Champions League al marcar un doblete y dar el empate a su equipo que iba abajo 2-0 en el marcador ante el FC Astana y así darle medio boleto a los octavos de final a su equipo. Anotó su gol número 13 de la Premier League el 27 de abril, igualando la marca de Javier Hernández de más goles anotados por un mexicano en la Premier League dirigiéndose a un cruce de Diogo Jota desde corta distancia para abrir el marcador en la victoria por 2-1 contra el Watford, equipacion españa mundial 2022 convirtiéndose en el jugador de los wolves con más goles anotados en una sola temporada de la Premier League. El 10 de marzo de 2019, con su gol para los lobos en su empate 1-1 contra el Chelsea, Jiménez empató a Steven Fletcher como el jugador de los Lobos con más goles anotados en la Premier League en doce temporadas.

El 20 de junio, Jiménez rompió su propio récord, establecido la temporada anterior, de mayor anotador del Wolverhampton en una sola temporada de la Premier League, después de anotar un cabezazo en la victoria por 2-0 sobre el West Ham United, su decimocuarto gol en la EPL de la temporada. Raúl marcó el primer gol en la victoria de Wolves 2-0 sobre Bournemouth el 15 de diciembre. El 15 de agosto de 2014, Raúl Jiménez hizo su debut como titular con el Atlético de Madrid en la final del Trofeo Ramón de Carranza frente a la Sampdoria; el resultado fue 2-0 a favor del Atlético de Madrid. Riquelme fue galardonado como el ganador del Balón de Plata, siendo el segundo mejor jugador en el torneo. El balón llega a Amancio, que no se lo piensa. El 19 de agosto se produjo su debut en competición oficial; fue en la ida de la Supercopa de España en la que el Atlético de Madrid empató a uno frente al Real Madrid. Asimismo, mantiene una rivalidad histórica con el Real Club Deportivo de La Coruña, con quien disputa el derbi gallego, uno de los partidos con más rivalidad del fútbol español. El 9 de abril marca el gol de la victoria como visitantes 2 a 1 sobre Académica, cuatro días más tarde marca gol en el empate a dos goles frente al Bayern de Múnich por los cuartos de la Liga de Campeones de la UEFA donde caerían eliminados en el global 3-2, el 24 del mismo mes marca el único gol en la victoria en casa de Rio Ave.

El 2 de noviembre, marcaría el empate de su equipo en el minuto 76 en un resultado de 1-1 contra el Arsenal. El 11 de noviembre, proporcionó la asistencia a Ivan Cavaleiro en el empate 1-1 contra el Arsenal, llevando su cuenta de asistencia de temporada a cuatro. El 6 de octubre, Jiménez asistió para el gol de Matt Doherty en la victoria por 1-0 de su equipo sobre Crystal Palace; fue su tercera asistencia de la temporada, lo que significa que Raúl estuvo involucrado en un gol en cada uno de los cuatro juegos de liga anteriores para los wolves, asistiendo en los últimos tres después de anotar en el juego antes de eso. El 23 de agosto de 2015, supervigo Raúl debutó con el S. L. Benfica entrando en el minuto 77 en la derrota 1-0 ante el Arouca. Raúl no fue titular pero saltó al campo en el minuto 78 en sustitución de Mario Mandžukić. Raúl abandonó la cancha en el minuto 79 por Iván Alejo. Raúl terminó el torneo con 17 partidos, y 8 goles anotados y surgieron rumores que indicaban que Raúl podría pasar a un equipo europeo después de la Copa del Mundo. No obstante, el final de temporada comienza a torcerse para el equipo almeriense y, tras una horrible racha de resultados negativos provocados en gran medida por el desastroso arbitraje sufrido por el conjunto indálico en varios de estos encuentros del final de temporada, el equipo acumula tan solo una victoria en 8 partidos, sumando únicamente 7 puntos de 24 posibles.

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